Γεννήθηκε στη Νιγρίτα Σερρών το 1859. Ύστερα από τη στοιχειώδη εκπαίδευσή του στην ιδιαίτερη πατρίδα του ήρθε στις Σέρρες και φοίτησε στο Διδασκαλείο του «Μεγάλου του Γένους Δάσκαλου», όπως αποκαλούνταν ο Δημήτριος Μαρούλης.
Με το τέλος της εκπαίδευσής του πηγαίνει για ένα μικρό διάστημα στη Κωνσταντινούπολη, όπου και εργάζεται ως δάσκαλος και στη συνέχεια γράφεται στη Νομική σχολή Αθηνών ενώ αργότερα παρακολουθεί μαθήματα Πολιτικών Επιστημών στο Παρίσι.
Ταυτόχρονα και για λίγο χρονικό διάστημα ο Αθανάσιος Αργυρός υπηρέτησε στο εκεί ελληνικό προξενικό διπλωματικό σώμα. Από το 1886 και μέχρι το 1906 άσκησε τη δικηγορία στην Αθήνα, ενώ παράλληλα ήταν και πρόεδρος του εν Αθήναις Μακεδονικού συλλόγου. Τότε εξέδωσε την «Μικράν Επιτομήν» του Ρωμαϊκού Δικαίου για χρήση των τότε φοιτητών ενώ μετέφρασε δύο πολύ αξιόλογα νομικά έργα: το ένα ήταν η «Παγκόσμιος Ιστορία» του Γιάκερ, που κυκλοφορούσε σε φυλλάδια και το άλλο, η «Ρωμαϊκή Ιστορία» του Duruy. Μετέφρασε από τα γερμανικά το κλασσικό έργο του διάσημου Windscheid «Περί του Δικαίου των Πανδεκτών».
Δημοσιογραφούσε στην εφημερίδα «Αστραπή» του Γιολδάση, στον «Τηλέγραφο» του Γ. Σιβτανίδη, στο «Εμπρός» του Δημ. Καλαποθάκη, στην «Ακρόπολη» του Β. Γαβριηλίδη και στη «Νέα Ημέρα» της Τεργέστης. Το 1892 εξέδωσε το φιλολογικό περιοδικό «Γενική επιθεώρησις» και έγραψε την «Ιστορία των Αθηνών», έκδοση Σαλίβερου (1901). Κατά την διάρκεια του Μακεδονικού Αγώνα και αφού προηγουμένως βοήθησε στην οργάνωσή του, αναχώρησε για την Αμερική με σκοπό να συνεγείρει το εκεί ελληνικό στοιχείο.
Έφτασε στη Ν. Υόρκη στα 1907 και διενήργησε εράνους ανάμεσα στους Έλληνες ύστερα από συνεννόηση με το Στέφανο Δραγούμη. Εκεί τελικά ανέλαβε τη διεύθυνση της εβδομαδιαίας εφημερίδας «Θερμοπύλαι», την οποία και μετέτρεψε σε καθημερινή. Αυτό ξεσήκωσε την αντίδραση των άλλων ελληνικών εφημερίδων και ο Αθανάσιος Αργυρός αναγκάστηκε να εγκαταλείψει τη Ν. Υόρκη και να μεταβεί στο Σικάγο, όπου και εξέδωσε τη δική του καθημερινή εφημερίδα, την «Αθηνά».
Όταν πληροφορήθηκε για τον Ελληνοτουρκικό και λίγο αργότερα για τον Ελληνοβουλγαρικό πόλεμο κατάφερε να συγκεντρώσει το ποσό του ενός εκατομμυρίου δολαρίων και να βοηθήσει στη συγκέντρωση 50.000 αλκίμων Ελλήνων εθελοντών, πολλούς από τους οποίους αποχαιρέτησε ο ίδιος προσωπικά λίγο πριν την αναχώρησή τους για την Ελλάδα.
Μετά τη λήξη του πολέμου ο Αθανάσιος Αργυρός μετέφερε την εφημερίδα του στη Ν. Υόρκη. Ήδη βρισκόταν στην Αμερική 8 ολόκληρα χρόνια. Η Ελλάδα ήταν σχεδόν διπλάσια σε έκταση και στη Μακεδονία όλοι ετοιμάζονταν για τις πρώτες ελεύθερες εκλογές.
Στις Σέρρες οι φιλελεύθεροι βουλευτές Δ. Πάζης και Δ. Δίγκας πίστευαν πως ο Αθανάσιος Αργυρός, αν και βασιλικός, «θα ηκολούθη την σημαίαν υφ’ ην θα εξελέγετο…». Πράγματι, αν και στην Αμερική, ο Αθανάσιος Αργυρός εκλέχθηκε από τους Σερραίους βουλευτές του κόμματος των Φιλελευθέρων.
Ο Αργυρός αποδέχθηκε την εκλογή αλλά μόλις έφτασε στον Πειραιά έκανε την εξής δήλωση: «- Εξελέγην εις Βενιζελικόν συνδυασμόν αλλά δεν είμαι Βενιζελικός». ‘Ύστερα συνάντησε τον Βενιζέλο και του δήλωσε πως ανήκει στο Λαϊκό κόμμα του Δημητρίου Γούναρη. Στις εκλογές της 1ης Νοεμβρίου 1920 ο Αθ. Αργυρός εκλέχθηκε «πληρεξούσιος βουλευτής της Γ΄ εν Αθήναις Εθνικής Συντακτικής των Ελλήνων Συνελεύσεως» και στη συνέχεια έγινε υπουργός Γεωργίας και πρωτοστάτησε «για μια Αθήνα πράσινη».
Ο χρηματίσας κάποτε πρόεδρος του Δημοτικού Συμβουλίου Αθηνών Δ. Σκουζές, έγραψε γι’ αυτόν: «Όλοι δε οι Αθηναίοι διετήρουν ευγνώμονα την μνήμην υπέρ αυτού διά τους σοφούς νόμους τους οποίους συνέταξε προς τούτο!».
Μετά τη Μικρασιατική καταστροφή και την εκτέλεση του Δημήτρη Γούναρη, η πλειοψηφία των βουλευτών του Λαϊκού κόμματος τον υπέδειξε ως υποψήφιο για την από μέρους του διαδοχή στην αρχηγία του Λαϊκού κόμματος, την οποία όμως δεν αποδέχτηκε για λόγους μετριοφροσύνης αλλά και γιατί δεν είχε την ανάλογη οικονομική επιφάνεια.
Έτσι πρωτοστατεί να εκλεγεί ο Παναγής Τσαλδάρης. Ανάμεσα στα χρόνια 1923 – 1926 άσκησε τη δικηγορία στις Σέρρες για να επανεκλεγεί βουλευτής στις εκλογές της 7ης Νοεμβρίου 1926 και συμμετείχε ως υπουργός Παιδείας στην σχηματισθείσα Οικουμενική κυβέρνηση, μέχρι τον Αύγουστο του 1927.
Στις εκλογές της 19.8.1928 ο Αθανάσιος Αργυρός, δεν εκλέχθηκε βουλευτής ενώ επανεξελέγη σ’ εκείνες της 25ης Σεπτεμβρίου 1932 και απέτυχε στις επόμενες. Στις 10 Οκτωβρίου του 1932 συμπαρατάχθηκε με τη Λαϊκοριζοσπαστική ένωση των Κονδύλη – Θεοτόκη μόνο και μόνο επειδή ο Παναγής Τσαλδάρης έκανε δήλωση «αναγνώρισης του αβασιλεύτου δημοκρατικού πολιτεύματος».
Επανεξελέγη βουλευτής στις εκλογές της 9ης Ιουνίου του 1935 όταν το Εθνικό Ριζοσπαστικό Κόμμα (Γ. Κονδύλης) συνεργάστηκε με το Λαϊκό. Στις εκλογές της 26 Ιανουαρίου του 1936 οι ψηφοφόροι του δεν τον ακολούθησαν με αποτέλεσμα να μη βγει βουλευτής. «Η άδολη και παιδική του σχεδόν ψυχή υπήρξε ο κυριότερος συντελεστής της αποτυχίας του» έγραψε ο Αθανάσιος Μπουκουβάλας, ενώ για να μετριάσουν την πίκρα του, τον εξέλεξαν πρόεδρο της επιτροπής κρατικών προμηθειών.
Ο Αθανάσιος Αργυρός γνώριζε τέσσερις γλώσσες (αγγλικά, γαλλικά, γερμανικά, και ιταλικά) και ήταν λάτρης της αρχαίας ελληνικής γλώσσας. Υπηρέτησε σε καιρούς χαλεπούς την προσφυγική υπόθεση.
Υπήρξε ενδελεχής επιστήμονας, ανιδιοτελής πολιτικός,«κράτιστος» νομικός με κύρια χαρακτηριστικά του την αγάπη για την εργασία, τη μελέτη, το ήθος και τη χρηστότητα, τη σύνεση, τη μετριοφροσύνη και την ευπρέπεια, για να γράψει γι’ αυτόν ο Αλέξανδρος Σβώλος: «…υπήρξε μεταξύ των Μακεδόνων πολιτικών αναμφισβήτητα μια ευτυχούσα φυσιογνωμία με θάρρος, ήθος, πατριωτισμόν και αφοσίωσιν εις την ιδιαιτέραν του πατρίδα…».
Το 1938 πρωτοστατεί στην ίδρυση του σωματείου Σερρών «Πνευματική Εστία».
Η κατοχή (1941) τον βρίσκει φτωχό όπως ήταν πάντα, με μια μικρή σύνταξη, στο Βόλο, όπου και πέθανε.
H ιδιαίτερη πατρίδα του Νιγρίτα έστησε την προτομή του (έργο του ανεψιού του Ουμβέρτου Αργυρού) στην κεντρική πλατεία της (18-5-1952).
Οι Σέρρες βάφτισαν με το όνομα του ένα δρόμο τους.
